舞台はロンドン。主人公はレイトン教授の娘であるカトリーエイル・レイトン（CV：花澤香菜）。「どんなナゾもすべて解明、それが我がレイトン探偵社のモットーです。」を掲げ、しゃべる犬のシャーロと助手のノアと一緒にレイトン探偵社を営んでいる彼女は、もともとは、突如姿を消した父を探す目的で探偵に。しかし、奇想天外な発想によるナゾトキが徐々に話題を集め、いろんな依頼が舞い込んでくるようになり、ロンドンで起こる不思議な事件を日々、解決しています。
アニメは1話完結型で、ナゾトキのワクワク感はもちろん、アクションあり、ギャグあり、感動もあり、老若男女問わず幅広い世代が家族そろって楽しんでいただける、まさに日曜の朝にピッタリな内容となっています。
また主人公が、女性で探偵という類を見ない設定はとても新鮮。どんな探偵よりもキュートに、華麗にナゾを解き、新たな国民的人気探偵となります。